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    寧波材料所在聚合物刷的合成及海洋鹽差能收集應用方面取得新進展
    作者:,日期:2022-05-09

      聚合物刷作為一種可以在基底上引入多種功能基團的表界面修飾手段,在潤滑減阻、防污防霧涂層、功能薄膜、有機電子器件、能源存儲等諸多領域顯示出廣闊的應用潛力。其通常采用表面引發可控自由基聚合(SI-CRPs)方法制備,這是由于該類方法能夠合成具有高接枝密度和端基活性的均質聚合物刷。然而,傳統的SI-CRPs(如:表面引發原子轉移自由基聚合(SI-ATRP))需要大量的催化劑和單體、較長的反應時間和冗長的除氧過程,這導致了聚合物刷的合成及應用研究嚴重滯后。為了應對這些挑戰,已經逐步開發了各種改進的SI-ATRP方法用于聚合物刷合成制備,包括通過電化學、光化學、添加還原劑和酶等方法還原失活的高價態金屬催化劑(如Cu2+→Cu+,Fe3+→Fe2+等)。然而這些方法仍存在以下局限:一是體系的耐氧性有限仍然需要密閉的反應容器;二是體系需要附加的外界刺激引發聚合,如電、光、熱等條件。因此,開發一種無需外界刺激在大氣環境下制備聚合物刷的策略對于聚合物刷的應用推廣具有重要意義。

      針對以上問題,零價金屬介導的SI-Mt0CRP(又稱為SI-Mt0ATRP)吸引了廣大研究者的注意。該類方法通過零價金屬直接做催化劑和還原劑源,能夠在大氣環境中溫和的實驗條件下實現大面積聚合物刷的制備。中國科學院寧波技術與工程研究所界面功能高分子團隊在張濤研究員的帶領下一直致力于零價金屬介導的SI-Mt0CRP制備聚合物刷基礎研究(Polym. Chem.,2015, 6, 2726;Polym. Chem.,2015, 6, 8176;Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 16380;Nat. Commun. 2018, 9, 4051; ACS Macro Lett. 2019, 8, 145; Chem. Eur. J. 2020, 26, 2749; Polym. Chem. 2020, 11, 6971;ACS Macro Lett. 2020, 9, 328;ACS Macro Lett. 2022, 11, 296)。其中,零價鐵介導的表面引發可控自由基聚合(SI-Fe0ATRP)由于其高度的生物相容性受到關注,然而具有催化活性的鐵離子解離速率較低,從而限制了該方法的聚合速率,阻礙了其實際應用發展。近期,該團隊受到海水能夠嚴重腐蝕鐵基材料這一現象的啟發,發展出一種基于海水的SI-Fe0ATRP聚合方法(圖1)。該方法通過海水做聚合溶劑加速活性鐵離子的解離,與去離子水作溶劑的無聚合物刷生成相比,該方法能夠大幅促進聚合物刷在室溫環境下的生長(圖2),最高速率可達到31.5nm/min(圖3)。進一步通過將該方法在多孔基材表面構筑聚合物刷涂層制備出鹽濃度差發電器(圖4),由于離子型聚合物刷具有極高的電荷密度,能實現高選擇性的離子傳輸,從而能達到5.93W/m2的輸出功率密度,高于大部分同類型的工作以及商業化標準(5W/m2),可為海洋新能源收集提供借鑒。

      相關研究成果以“Seawater-Boosting Surface-Initiated Atom Transfer Radical Polymerization for Functional Polymer Brush Engineering”為題,發表在ACS Macro Letters上,原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.2c00138。審稿專家認為該工作對于聚合物刷的規?;苽浜蛻猛茝V具有重要意義,該工作得到了國家自然科學基金(52003279,52005491)和寧波市“3315創新項目”(2019-17-C)等項目的支持。

    圖1 海水加速金屬腐蝕促進SI-Fe0ATRP示意圖

    圖2 海水增強SI-Fe0ATRP示意圖

    圖3 聚合物刷的生長動力學曲線

    圖4 聚合物刷基離子選擇性膜的鹽濃差性能

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